美国国会图书馆最初主要是为国会服务的，后来又被赋予了法定书库的角色保护版权，所有谋求美国版权的作者都必须把自己作品的两个复制本放在国会图书馆，虽然现在已不再强制，但在美国出版书籍的复制本还是按习惯被送达这里，国会图书馆因此收藏了很多世界上重要的图书和收藏品，也因此顺理成章地演变成了现今的美国国家图书馆。
特别要提的是，美国国会图书馆的亚洲部还有着极其丰富的东方文化收藏，其中尤其是中文收藏，称得上是除中国本土以外全世界中文藏书最为丰富的图书馆。国会图书馆中文收藏的历史最早可追溯到1869年6月，当时的清代同治皇帝为回应美国国会通过的国际出版物交换法案，专门将905册中文明清古籍赠送给了美国，由此开启了国会图书馆的中文书籍收藏。如今这里的中文馆藏已近一百万册，以人文和社会科学为主，尤以古典文学、清代及民国时期的档案史料、明清及近代出版的地方志、中医药专著等的藏量最为丰富，其中包括两千多部、共计六万余册的中文善本书籍和真迹手稿，大部分是明代和清初的版本，甚至还有宋、金、元时的珍品。而在国会图书馆收藏的近四千部共六万多册的中国地方志中，大部分是清代的刊印本，其中有一百多部还是孤本。这里典型的收藏如杭州西湖雷峰塔倒塌后在塔基砖洞中发现的珍贵佛经卷轴、中国历史上最早最大手抄本《永乐大典》的残卷41册和两套“中国第二大类书”《古今图书集成》等，此外还有很多中国少数民族文化的记录，如藏文木版印刷品和满文、云南纳西族东巴文等资料。
进入二十一世纪后国会图书馆在技术上非常与时俱进，能提供各种信息数据化时代的网上服务，无论是在硬件还是在软件方面，美国国会图书馆都已跻身于当今世界上最大、最好的图书馆之列。
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